Николай Валуев, Юрий Мойш, Николай Никоненков
Лаборатория радиационного мониторинга ГНЦ «ЦНИИчермет им.И.П.Бардина»

    Металлургия является одной из отраслей, где концентрируется значительное количество радиоактивных веществ. Поступление радионуклидов на металлургические предприятия происходит по нескольким каналам: естественные нуклиды (калий-40, радий-226, торий-232), содержащиеся в рудных материалах, коксе, огнеупорах; техногенные нуклиды (хром-51, марганец-54, железо-55, кобальт-60, никель-63, стронций-90, цезий-134 и др.), содержащиеся в металлоотходах ядерноэнергетических установок; радиоизотопные источники, применяемые в промышленности, в том числе в металлургии, медицине, геологии, научных исследованиях (кобальт-60, стронций-90, цезий-137, иридий-192, радий-226, америций-241 и др.).
    В настоящее время накоплены сотни тысяч тонн радиационно загрязненных металлоотходов. Вырабатывают свой тридцатилетний ресурс энергоблоки атомных электростанций и исследовательские реакторы (на территории России построены 66 реакторов). Выведены из боевого состава 120 атомных подводных лодок. К 2000 году ожидается отправка на утилизацию еще 40-50 лодок.
    Полный или частичный демонтаж технологических систем реакторных установок приводит к образованию большого объема отходов. Например, энергоблок АЭС с ВВЭР-1000 содержит 10 тыс. т стали, загрязненной радиоактивными веществами. Значительная часть этого металла направляется для неограниченного использования.
    В народном хозяйстве России эксплуатируются свыше 400 тыс. радиоизотопных источников. Ежегодно происходит их обновление примерно на 10 – 15%. Источники, выводимые из эксплуатации, нередко обнаруживаются в металлоломе.
    С начала восьмидесятых годов зафиксировано более 1000 случаев несакционированного поступления радиоактивных веществ на металлургические предприятия и десятки случаев попадания радионуклидов в процессы выплавки металла. В связи с этим во многих странах в настоящее время уделяется повышенное внимание радиационной чистоте выпускаемой металлопродукции. Существует целая система норм на допустимое содержание радионуклидов в металле, причем количественные пределы содержания в разных странах существенно отличаются. В связи с этим металл, разрешенный для неограниченного использования в одном государстве, может оказаться неприемлемым, если он экспортируется в другую страну. Примером могут служить Швеция и Финляндия, где установлены различные допустимые уровни бета- и гамма-активности металлов, пригодных для неограниченного использования (табл.1).

    Группой экспертов Европейского Союза рекомендуются следующие допустимые значения удельной активности или поверхностной загрязненности стали: удельные бета- и гамма-активности не более 1 Бк/г при общей массе металла не более 1 т и не более 10 Бк/г в любом отдельном фрагменте металлопродукции; поверхностная бета- и гамма-активность – не более 0,4 Бк/см² для нефиксированного загрязнения и не более 0,04 Бк/см² для фиксированного альфа-активного загрязнения.
    В ФРГ для неограниченного использования металла рекомендуется уровень удельной активности 0,1 Бк/г; ограничение в применении имеет металл удельной активностью до 1 Бк/г. В Англии безопасным уровнем считается 0,4 Бк/г, в Японии – 0,5 Бк/г, в России – 0,37 Бк/г по гамма-излучающим нуклидам и 3,7 Бк/г по бета-излучающим нуклидам. Запрещается использование металла, удельная активность которого по гамма-нуклидам превышает 3,7 Бк/г, а по бета-нуклидам – 37 Бк/г. Нормативы МАГАТЭ, принятые в 1976 году, устанавливают критерии радиационной чистоты на твердые тела: удельная активность металлопродукции, пересекающей межгосударственные границы, не должна превышать 0,1 Бк/г.
    В ряде случаев потребители металла за рубежом требуют предоставить данные по мощности дозы излучения металлопродукции, при этом допустимыми уровнями считаются значения превышения мощности дозы над естественным фоном в пределах от 0,2 мкЗв/ч до 0,5 мкЗв/ч.
    Обобщая данные по допустимым величинам радиоактивного загрязнения металла в разных странах, можно утверждать, что неограниченным применением обладает металл с удельной активностью 0,1-1,0 Бк/г и поверхностной активностью 0,04-4 Бк/см². Запрещается использовать металл, удельная активность которого по гамма-нуклидам превышает 4 Бк/г, а по бета-нуклидам – 40 Бк/г.
    Очевидно, что только металл неограниченного использования удовлетворяет требованиям гарантированного сбыта и выдерживает критерии, предъявляемые к конкурентоспособной металлопродукции. В этой связи всем производителям металла, особенно экспортируемого за пределы страны, необходимо обеспечить выполнение условий гарантированного производства радиационно чистого металла. Эти условия предусматривают проведение комплекса мероприятий, завершающей стадией которого является радиационный контроль плавок металла.
    Между тем случаи попадания радионуклидов в процессы плавки металла нередки.
    Естественные нуклиды поступали в металлолом с нефтяными обсадными трубами, обрезками трубопроводов, лопастными мешалками с каолиновых предприятий, стальным ломом с фосфатных предприятий. Мощность дозы гамма-излучения на их поверхности достигала 100 мкЗв/ч.
    Радионуклиды, попадающие в плавку с металлоломом, химически взаимодействуют с металлом, примесью или флюсом таким же образом, как и нерадиоактивные элементы. Естественные нуклиды радий-226 и калий-40 не взаимодействуют с металлом, в процессе плавления они поступают в печную пыль и шлак. Природный торий-232 может находиться в оксидном и металлическом состояниях. Как оксидные, так и неметаллические формы имеют высокие температуры плавления и кипения и взаимодействуют либо с металлом, либо со шлаком. Способность тория образовывать сплавы используется в промышленности для увеличения теплостойкости материалов, а также для увеличения эмиссионных свойств вольфрамовых нитей.
    Источником техногенных нуклидов являются металлоотходы ядерной энергетики, исследовательских реакторов, ускорителей, радиоактивность которых определяется активированными продуктами коррозии, продуктами деления ядерного топлива и загрязненностью трансурановыми элементами.
    На рис.1 представлены данные о распределении в металле и шлаке разных нуклидов, поступаемых с демонтируемых ядерных установок. Радионуклиды щелочно-земельной группы (цезий-137, радий-226, америций-231 и ряд других) не образуют соединения с металлом. Очень слабо взаимодействует с металлом стронций-90, только 3% от общего количества радионуклидов образуют соединения с металлом, остальные 97% уходят практически в шлак. Церий-144 взаимодействует с металлом и шлаком в равной степени (50% на 50%). Как видно, сильное загрязнение металлопродукции происходит при плавке радионуклидов кобальт-60, никель-63, марганец-54, серебро-110, железо-55. При этом следует учесть, что перечисленные нуклиды имеют различный период полураспада. Поэтому в ряде случаев целесообразно выдерживать металлоотходы перед их плавлением. Аналогичная картина будет наблюдаться при плавлении металлоотходов с демонтируемых исследовательских реакторов, а также отслужившего свой срок оборудования с ускорителей.

    Поступление в металлолом и далее в плавку радиоизотопных источников либо в составе приборов, оборудования, либо самостоятельным путем является основным фактором, приводящим к радиационной аварии, в силу того, что активность источников достаточно высока, а сам источник, как правило, находится в защитном кожухе, что препятствует его обнаружению. Из радионуклидов, применяемых в радиоизотопных устройствах, сплавы с металлом в процессе их плавления образуют кобальт-60, иридий-192, церий-144 и частично стронций-90. Кобальт-60 широко применяется в разнообразных радиоизотопных измерительных приборах (уровнемеры, толщиномеры и др.), промышленных радиографических аппаратах, медицинском терапевтическом оборудовании. Его активность может достигать 1000 Ки. Иридий-192 используется в значительно меньшей степени из-за малого периода распада (~74 дня). Церий-144 применяется в измерителях толщины металлических покрытий, устанавливаемых на прокатных станах. Стронций-90 широко используется при изготовлении датчиков обледенения, а также находит применение в медицинском оборудовании, радиоизотопных приборах. Максимальная удельная активность нуклидов из радиоизотопных источников в выплавленном металле представлена на рис.2.

    Из всех перечисленных выше нуклидов, взаимодействующих с металлом (рис.3), наибольшую радиационную опасность представляет кобальт-60. В процессе плавления основная часть нуклида кобальта будет находиться в связанном состоянии с выплавленным металлом. Некоторая часть нуклидов окисляется и становится частью дымовых выбросов, и очень небольшая часть будет уходить в шлак. Выплавленная сталь представляет собой источник излучения. Так, если источник кобальт-60 активностью 0,25 Ки расплавлен в 50-тонной печи, то излучение от выплавленной стали уже обнаруживается переносными дозиметрами. Мощность дозы на расстоянии 1 м от поверхности стали, полученной в 60-тонной печи, загрязненной кобальтом-60 активностью 25 Ки, будет равна 3,75 м^Зв/ч.

    В 80-х годах на ряде металлургических предприятий происходило плавление радиоактивных источников кобальт-60 со стальным ломом, в результате чего загрязнение металла превысило допустимые нормы (табл.2). Последствия, связанные с выпуском загрязненных изделий, были достаточно серьезными как для изготовителей, так и для потребителей.
    В табл. 2 приведен случай плавки источника кобальт-60 (Бразилия, 1985 г.), который устанавливается в печные стенки для измерения степени ее износа. Загрязненность металла в таких случаях может быть заметна при активности источников свыше 30 мКи. Как правило, активность отдельного источника составляет 5-10 мКи, но их суммарная активность в одной печи может находиться в диапазоне 100 – 600 мКи. Такая же картина может повториться при эксплуатации радиоизотопного следящего уровнемера в доменном цехе. Были случаи, когда из-за высокой температуры в колошниковой части домны шток с источником кобальт-60 пригорал к футеровке печи, что создавало опасность попадания источника в шахту домны.

    Поступление загрязненной металлопродукции потребителям фиксировалось и в последующие годы. Так, в 1988 году на двух американских судах в душевых кабинах было обнаружено загрязнение установленной в них арматуры. Последующий анализ показал, что арматура загрязнена кобальтом-60, удельная активность которого составила 33-240 Бк/г. В 1994 году в США было обнаружено загрязнение кобальтом-60 феррофосфора, привезенного из Казахстана. Средняя мощность дозы излучения нуклида составляла 0,4-0,5 мкЗв/ч. Этот феррофосфор был произведен в доменной печи. В 1995 году в США было обнаружено загрязнение кобальтом-60 стальных плит, импортированных из Болгарии. В среднем мощность дозы излучения на поверхности плит составляла 0,7 мкЗв/ч, причем от двух плит регистрировалась мощность дозы излучения 1,5 и 2 мкЗв/ч.
    Исследования радиационных аварий на металлургических предприятиях показывают, что они в основном обусловлены попаданием в плавку источников радиоизотопных приборов, являющихся наиболее массовой продукцией радиационной техники.
    Анализ выходов из строя радиоизотопных приборов за 1971-1994 годы вследствие пожаров, взрывов, воздействия агрессивных сред, поломок отдельных узлов, а также хищения и потерь активных элементов показывает, что их средняя частота составляет 0,8 . 10^-3 за год для одного прибора. Для переносных приборов этот показатель выше и достигает 1,0 . 10^-3 случаев в год, где основными причинами их выхода из строя являются хищение и потери радиоизотопных блоков или источника излучения, заклинивание механизма управления источниками. В результате перечисленных факторов случаи попадания радиоактивных источников в металлолом становятся достаточно распространенными.
    Возникновение радиационных аварий связано с отсутствием высокочувствительных систем радиационного контроля как металлолома, так и конечной продукции.
    Радиационный контроль металла можно осуществлять двумя путями: измерением мощности дозы излучения готовой продукции (слиток, прокат, трубы и пр.) и измерением проб плавок металла с оценкой удельной активности. Второй путь более предпочтителен, так как на основе анализа одной пробы массой 100-200 г определяется радиационная чистота большого количества металла (до нескольких сотен тонн). Кроме того, при анализе проб можно получать количественную информацию о содержании радиоактивных нуклидов в металле. При этом существенным обстоятельством является то, что по результатам экспресс-анализа пробы можно принимать решение об использовании выплавленного металла до его последующего передела. Преимуществом первого пути является то, что он не требует специальной аппаратуры, т.е. оценку мощности дозы можно производить с помощью дозиметров либо дозиметров-радиометров. Их отличие заключается в том, что последние помимо измерения мощности дозы регистрируют плотность потоков альфа- и бета-частиц с загрязненной поверхности.
    Измерение мощности дозы излучения готовой продукции лучше производить поисковыми дозиметрами, у которых время измерения составляет несколько секунд. К таким дозиметрам относятся СРП-88Н, РЗС-10НР, ДБГБ-04, ДКС-90, ДКГ-1101 (ЕL-1101), ДКС-1119 (ЕL-1119).
    В случае превышения измеряемой мощности дозы фонового значения на 0,20 мкЗв/ч необходимы измерения плотности потоков альфа- и бета-частиц. В табл. 3 перечислены типы переносных дозиметров-радиометров, предназначенных как для измерения мощности дозы, так и для измерения других параметров излучения готовой металлопродукции. Комплексное радиационное обследование обеспечивают приборы МКС-06Н, МКС-07П, МКС-1117, ДКС-96 и РЗС-10Н. Часть из приведенных в таблице приборов имеет возможность измерять удельную активность либо цезия-137 по гамма-излучению (ДРБП-03), либо бета-гамма-излучающих нуклидов (кобальт-60, стронций+иттрий-90, цезий-134,137 и др.) по бета-излучению. Для контроля проб плавок металлов по гамма-излучению эти приборы не годятся из-за ограниченного энергетического диапазона и невысокой чувствительности.

    В связи с тем, что допустимое содержание радионуклидов в плавке составляет порядка 100-500 Бк/кг, а масса пробы – несколько сот граммов, плотность потока гамма-квантов, выходящих из пробы, не превышает 1 см^-2.c^-1.
    Поэтому для проведения радиометрического анализа используется высокочувствительная низкофоновая аппаратура на базе сцинтилляционного детектора, размещенного в защитном кожухе. Толщина защитного кожуха выбирается такой, чтобы скорость счета фоновых импульсов, обусловленных влиянием естественного радиационного фона, была на уровне нескольких импульсов в секунду. Только в таком случае можно обеспечить регистрацию гамма-квантов от пробы с указанной выше активностью.
    Промышленностью выпускаются низкофоновые гамма-радиометры РУБ-01П6, РКГ-02А, РКГ-01А, РУГ-91, РУГ-91М, измеряющие объемную и удельную активности нуклидов цезий-137, калий-40 в пробах воды, почвы, пищевых продуктах, естественных нуклидов в строительных материалах с чувствительностью на уровне нескольких Бк/кг (Бк/л). Для их использования с целью контроля проб плавок металлов требуются существенные изменения.
    В ЦНИИчермет им. И. П. Бардина разработано устройство радиационного контроля проб плавок металлов на основе блока детектирования гамма-излучения БДКГ-03П с блоком свинцовой защиты, интерфейсной платой РСL-836 со счетными каналами и персональным компьютером. Вычисление активности ведется по специальным аттестационным методикам. В основе расчетов лежит получение разности измерений средних скоростей счетов гамма-квантов с пробой и без пробы. Кроме того, учитываются масса пробы, ее плотность, вводятся поправки на высоту и диаметр пробы. Время измерения для определения удельной активности на уровне 50 Бк/кг не превышает 3 мин.
    Установки для контроля радиационной чистоты плавок могут использоваться в лабораториях химического анализа плавильных отделений, куда поступают пробы с плавильных агрегатов. В этом случае ускоряется процедура необходимых измерений и упрощается оформление сертификатов качества металлопродукции, включающих параметры радиационной чистоты металла.